Bücher von Sandra Freire

La materia orgánica soluble en agua de las partículas atmosféricas (WSOM) comprende un complejo conjunto de estructuras moleculares que desempeñan un papel importante en las propiedades físico-químicas de las partículas atmosféricas y, por tanto, están relacionadas con varios procesos atmosféricos de importancia mundial que repercuten en el clima y la salud pública. Debido a la gran variedad de fuentes y procesos de formación, los conocimientos adecuados sobre la composición de los WSOM y sus efectos sobre las propiedades de los aerosoles atmosféricos son aún limitados. Por ello, este trabajo pretende aportar nuevos conocimientos sobre la composición molecular del WSOM a partir de aerosoles atmosféricos finos típicos de una zona urbana. Las muestras de aerosol recogidas en filtros de fibra de cuarzo se sometieron a métodos de análisis normalizados y se aplicaron técnicas analíticas avanzadas para la caracterización estructural de los WSOM. Además, se empleó el método integral de cromatografía líquida bidimensional (LC x LC), acoplado en línea a una matriz de diodos, fluorescencia y detectores de dispersión de luz evaporativa, para resolver la heterogeneidad química de las muestras de WSOM de aerosol y, simultáneamente, para trazar el mapa de la hidrofobicidad frente a la distribución del peso molecular de las muestras.

Wasserlösliche organische Stoffe aus atmosphärischen Partikeln (WSOM) umfassen eine komplexe Reihe von Molekülstrukturen, die eine wichtige Rolle für die physikalisch-chemischen Eigenschaften von atmosphärischen Partikeln spielen und daher mit mehreren global relevanten atmosphärischen Prozessen verbunden sind, die sich auf das Klima und die öffentliche Gesundheit auswirken. Aufgrund der großen Vielfalt an Quellen und Entstehungsprozessen ist das Wissen über die Zusammensetzung von WSOM und ihre Auswirkungen auf die Eigenschaften von atmosphärischem Aerosol noch immer begrenzt. Ziel dieser Arbeit ist es daher, neue Erkenntnisse über die molekulare Zusammensetzung von WSOM aus feinen atmosphärischen Aerosolen zu gewinnen, die typisch für ein städtisches Gebiet sind. Die auf Quarzfaserfiltern gesammelten Aerosolproben wurden standardisierten Analysemethoden unterzogen, und für die strukturelle Charakterisierung von WSOM wurden fortschrittliche Analysetechniken eingesetzt. Darüber hinaus wurde die umfassende zweidimensionale Flüssigchromatographie-Methode (LC x LC), die online mit einem Diodenarray-, Fluoreszenz- und Verdunstungslichtstreuungsdetektor gekoppelt ist, eingesetzt, um die chemische Heterogenität der Aerosol-WSOM-Proben aufzulösen und gleichzeitig die Hydrophobizität gegenüber der Molekulargewichtsverteilung der Proben abzubilden.

A matéria orgânica solúvel em água a partir de partículas atmosféricas (WSOM) compreende um conjunto complexo de estruturas moleculares que desempenham um papel importante nas propriedades físico-químicas das partículas atmosféricas e, por conseguinte, estão ligadas a vários processos atmosféricos globais relevantes que têm impacto no clima e na saúde pública. Devido à grande variedade de fontes e processos de formação, os conhecimentos adequados sobre a composição da WSOM e os seus efeitos sobre as propriedades do aerossol atmosférico são ainda limitados. Assim, este trabalho visa fornecer novos conhecimentos sobre a composição molecular da WSOM a partir de aerossóis atmosféricos finos típicos de uma área urbana. As amostras de aerossol recolhidas em filtros de fibra de quartzo foram submetidas a métodos de análise padronizados e foram aplicadas técnicas analíticas avançadas para a caracterização estrutural de WSOM. Além disso, o método abrangente de cromatografia líquida bidimensional (LC x LC), on-line acoplado a uma matriz de díodos, detectores de fluorescência, e de dispersão de luz evaporativa, foi utilizado para resolver a heterogeneidade química das amostras de WSOM de aerossol e, simultaneamente, para mapear a hidrofobicidade versus a distribuição de peso molecular das amostras.

La matière organique soluble dans l'eau des particules atmosphériques (WSOM) comprend un ensemble complexe de structures moléculaires qui jouent un rôle important dans les propriétés physico-chimiques des particules atmosphériques et, par conséquent, sont liées à plusieurs processus atmosphériques d'importance mondiale qui ont un impact sur le climat et la santé publique. En raison de la grande variété de sources et de processus de formation, les connaissances adéquates sur la composition des WSOM et leurs effets sur les propriétés des aérosols atmosphériques sont encore limitées. Ainsi, ce travail vise à fournir de nouvelles informations sur la composition moléculaire du WSOM à partir d'aérosols atmosphériques fins typiques d'une zone urbaine. Les échantillons d'aérosols collectés sur des filtres en fibre de quartz ont été soumis à des méthodes d'analyse standardisées et des techniques analytiques avancées ont été appliquées pour la caractérisation structurelle des WSOM. En outre, la méthode complète de chromatographie liquide bidimensionnelle (LC x LC), couplée en ligne à un réseau de diodes, à des détecteurs de fluorescence et de diffusion de la lumière par évaporation, a été utilisée pour résoudre l'hétérogénéité chimique des échantillons d'aérosols WSOM et, simultanément, pour cartographier l'hydrophobie par rapport à la distribution du poids moléculaire des échantillons.

La materia organica idrosolubile delle particelle atmosferiche (WSOM) comprende una serie complessa di strutture molecolari che svolgono un ruolo importante sulle proprietà fisico-chimiche delle particelle atmosferiche e, pertanto, sono collegate a diversi processi atmosferici di rilevanza globale che hanno un impatto sul clima e sulla salute pubblica. A causa della grande varietà di fonti e processi di formazione, le conoscenze sulla composizione dei WSOM e sui loro effetti sulle proprietà dell'aerosol atmosferico sono ancora limitate. Pertanto, questo lavoro mira a fornire nuove conoscenze sulla composizione molecolare del WSOM da aerosol atmosferici fini tipici di un'area urbana. I campioni di aerosol raccolti su filtri in fibra di quarzo sono stati sottoposti a metodi di analisi standardizzati e sono state applicate tecniche analitiche avanzate per la caratterizzazione strutturale del WSOM. Inoltre, il metodo completo di cromatografia liquida bidimensionale (LC x LC), accoppiato in linea a un diode array, a rivelatori di fluorescenza e di dispersione della luce evaporativa, è stato impiegato per risolvere l'eterogeneità chimica dei campioni di WSOM dell'aerosol e, contemporaneamente, per mappare l'idrofobicità rispetto alla distribuzione del peso molecolare dei campioni.

Water-soluble organic matter from atmospheric particles (WSOM) comprises a complex array of molecular structures that play an important role on the physic-chemical properties of atmospheric particles and, therefore, are linked to several global-relevant atmospheric processes which impact the climate and public health. Due to the large variety of sources and formation processes, adequate knowledge on WSOM composition and its effects on the properties of atmospheric aerosol are still limited. Thus, this work aims at providing new insights on the molecular composition of WSOM from fine atmospheric aerosols typical of an urban area. The aerosol samples collected on quartz fibre filters were submitted to standardized analysis methods and advanced analytical techniques were applied for WSOM structural characterization. Moreover, the comprehensive two-dimensional liquid chromatography (LC x LC) method, on-line coupled to a diode array, fluorescence, and evaporative light scattering detectors, was employed for resolving the chemical heterogeneity of the aerosol WSOM samples and, simultaneously, to map the hydrophobicity versus the molecular weight distribution of the samples.